上海工程科学大学のZhang Pilei教授、ランカスター大学、およびAmplitude Suzhou Laser Co., Ltd.が率いる共同研究チームは、「フェムト秒レーザーマルチパルス照射下での金属上のLIPSSの形成と進化における電磁界-流体力学的結合と形態フィードバック」と題する研究論文を国際ジャーナルApplied Mathematical Modelingに発表した。-研究チームは、電磁気理論、過渡熱物理学、流体力学を組み合わせた複合物理モデルを確立し、パルスごとの反復戦略を使用して、チタン合金表面上のレーザー誘起周期表面構造 (LIPSS) の進化プロセスを研究しました。--研究チームは、実験的検証と数値シミュレーションを組み合わせて、形態フィードバック機構のもとでのマランゴニ流と反動圧力の相乗効果によるナノ構造の形成と進化の物理的機構を明らかにした。
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導入
レーザー誘起周期表面構造（LIPSS）は、さまざまな材料（金属、半導体など）の表面に周期構造を生成できる物理現象であり、広く研究されてきました。 LIPSS は一般に、レーザー波長に近い周期を持つ LIPSS (LSFL) とレーザー波長よりもはるかに小さい周期を持つ LIPSS (HSFL) の 2 つのタイプに分類されます。古典的な LSFL の場合、形成メカニズムは、入射レーザーと材料表面で励起された表面プラズモン ポラリトン (SPP) との干渉の結果として広く受け入れられています (電磁理論)。電磁気理論は LSFL の周期と方向を説明しますが、静的な初期エネルギーの蓄積のみを説明しており、レーザー-で誘発された溶融状態における材料の動的進化は説明しません。溶融状態での物質の移動プロセスにより、表面形態が山と谷の周期的な組み合わせに再形成されます。
フェムト秒レーザー加工は、加工精度が高く、熱の影響を受ける部分が小さいため、マイクロ-およびナノ-加工の分野において独自の利点を持っています。-その超短パルス幅により、非常に短時間でレーザー エネルギーが材料表面に集中し、非熱平衡相転移が生成されます。-電子熱伝導率と電子フォノン結合強度は、超高速プロセス中に材料内に蓄積される電磁エネルギーの伝達と緩和を支配します。これらの要因が、さまざまな材料で観察される LIPSS 形態の違いの根本的な理由です。ただし、LIPSS の形成は累積的な複数パルスのプロセスであり、各パルスによって生成された表面形態が次のパルスの初期境界条件として機能します。さらに、LIPSS の規則性は材料特性に強く依存します。これまでの数値シミュレーションでは、マルチ-、マルチ-物理環境における、前のパルスによって生成された表面形態が後続のパルスに与える影響はほとんど考慮されていませんでした。マルチパルス条件下での材料表面形態の変化は、温度場の不均一性をもたらし、それが温度勾配によって引き起こされる溶融流体の再分布に影響を与えます。このため、パルスごとの観点から LIPSS 進化プロセスを定量的に分析し、議論する必要があります。--
レーザーおよび電子ビーム加工
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シミュレーション方法
マルチパルスのフェムト秒レーザー照射下での LIPSS の累積的進化と関連する正のフィードバック メカニズムを研究するために、シミュレーション ワークフローは、単一パルスのレーザー物質相互作用を、電磁場計算、熱力学的進化、流体力学という 3 つの結合されたステップに分解し、その後、反復シミュレーションで繰り返します。{0}{1}この研究では、決定論的な表面から始まる進化のプロセスに焦点を当てます。シミュレーションは理想的な滑らかな平面から始まり、レーザー パラメーターと材料の応答によって生成されるアブレーション ピットが、その後の電磁結合の「有効な粗さ」と見なされます。このモデルでは、この実効粗さは、ランダムな初期表面粗さに関連する不確実性を排除する方法であるシミュレートされた表面アブレーションによって表され、LIPSS がアブレーション エッジおよび表面内でどのように形成および伝播するかを研究できるようになります。
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表面形態のフィードバック
マルチパルスのフェムト秒レーザー照射下では、LIPSS の形成は単一の物理場の単純な重ね合わせではなく、前のパルスの表面形態の影響が後続のパルスの表面形態の影響と相互作用する動的進化プロセスです。図 2 は、複数のパルス下での材料表面形態の変化と、それに対応する電場の空間分布を示しています。最初のパルス (N=1) では、滑らかな材料表面上の電場分布は横方向に均一で、主に入射光と反射光の干渉によって形成される定在波パターンを示します。パルス数が増加するにつれて (N=20、N=30)、最初は滑らかな表面が浅いアブレーションピットに変化します。非平面界面は平面の対称性を破り、-平面波ベクトル成分を散乱させます。これにより、金属-界面で弱い SPP 励起が発生します。パルス数がさらに増加すると (N=40、N=50)、現れる周期的な溝がより効果的な回折格子として機能し、結果として SPP 結合が強くなります。 N=50 の拡大図に示すように、SPP と後続の入射光との干渉により、溝内に空間的な局所的な電磁ホットスポットが生成され、電界強度は入射電界強度よりも大幅に高くなります。
図 3 は、さまざまなパルス数 (N=1-50) における材料表面形態の変化と、対応するピーク格子温度分布を示しています。初期段階 (N=1-10) では、平面上にアブレーションピットが形成されます。このとき、表面温度は横方向に滑らかに分布し、対応する温度分布はレーザーエネルギーのガウス分布を反映して低くて広いピークを示します。パルス数が増加するにつれて (N=20-50)、周期的な表面構造の出現と一致して、高コントラストの周期的な温度分布が徐々に現れます。-最高の格子温度はこれらの周期構造の谷に集中していますが、頂上の温度は比較的低いままです。温度分布プロットは、パルス数が増加するにつれて、この温度変調の振幅がより顕著になり、ピーク温度が徐々に上昇することを示しています。これを図 2 に示す電場分布の変化と組み合わせることで、複数のパルス下の格子温度分布を電磁熱フィードバック機構によって説明できます。谷に位置する電磁ホットスポットは空間的に不均一な熱源を形成し、最終的には表面形態に対応する周期的な格子温度場を生成します。
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溶解段階での流体の流れ
フェムト秒レーザー パルス エネルギーは、電子-結合を介して格子に伝達されます。格子温度が融点に達すると、材料表面に一時的な溶融層が形成されます。その後のピコ秒のタイムスケールでの LIPSS の進化は、静的アブレーションだけでなく、この溶融層内の流体力学的輸送によっても制御されます。このモデルでは、周期性は電磁エネルギーの堆積によって事前に定義されますが、マランゴニ応力と反動圧力が主に溶融材料の再分布と除去を促進します。図4、5、および6は、周期構造が浅いところから深いところに進化するときの、マルチ-プロセス(N=20-40)の溶融段階中の流体の流れの傾向を示しています。この段階では、格子温度は融点を超えていますが、まだ蒸発温度には達していません。これら 3 つの図において、a1 と a2 は周期構造の山を表し、a3 と a4 は谷を表します。図4に示すように、周期構造形成の初期段階（N=20）では、表面に周期的な温度場が確立され、波状構造が現れ始めます。最高温度の谷領域（図. 4(c)）では、表面張力勾配によって駆動され、マランゴニ効果により、溶融した表面流体が谷の中心から隣接する山まで高速で流れます。逆に、温度が最も低い頂上領域（図. 4(b)）では、隣接する谷からの流体が収束し、上方に蓄積することが観察されます。これらの領域を比較すると、谷では高速の発散流、山では低速の収束流が明らかになります。-図. 4(b)および(c)の流れ場に示されているように、頂上に向かう表面流体の流れは、溶融池の奥深くで逆流を引き起こし、頂上の下から谷に戻ります。この外向きの表面流と内向きの底部流れの組み合わせは、周期構造の各山と谷内で一対の典型的なマランゴニ渦に自己組織化します。-図を比較すると、図. 4、5、6から、谷が深くなるにつれて、表面流体が徐々に谷の中に閉じ込められていくことがわかります(図. 4(c)、5(c)、6(c))。より深い谷はより強い局所電場に対応し、それによって谷から隣接する山への横方向の熱拡散が抑制されます。その結果、谷内ではより急な温度勾配が維持されます。したがって、流体の運動を駆動する力は温度に依存するため、これらの力は谷内にますます閉じ込められます。パルス数を増やすという観点から見ると、これは、既に形成されたピークを除去したり新しい構造を構築したりするのではなく、後続のパルスのエネルギーが既存の溝を深くするために使用されることを意味します。その結果、山と谷の高低差が継続的に増加し、周期構造が徐々に深くなります。
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シミュレーション検証
マルチパルス照射下での電磁効果と流体の流れの相乗効果によって駆動される周期的表面構造の形成プロセスを説明するために、図 7 に示すように、線形走査実験で観察された表面形態の進化を反復マルチフィジックス モデルの結果と比較しました。実験におけるパルス蓄積の初期段階では、材料表面は主にアブレーション再堆積と溶融流体輸送によって生成されたランダムなナノ粒子で覆われていました。-シミュレーションでは、LIPSS 進化の物理的等価開始点、つまりレーザー誘発アブレーション ピットを使用しました。{4}}ランダムなナノ粒子とアブレーションピットの両方が後続のパルスの散乱境界として機能し、それによって SPP を励起します。後続のパルスは、SPP 干渉を通じてこの非平面表面上に周期的な温度場を確立し、この周期に沿って溶融材料の再分布を促進します。次に、マランゴニ力と反動圧力が溶融流体の再分布を促進し始め、それによって LIPSS の形成が促進されます。
シミュレーション結果をより適切に検証するために、単一点フェムト秒レーザー照射下での LIPSS が数値シミュレーション結果と比較されました。-図 8 に示すように、この 2 つは空間周期性において高度な一貫性を示しています。この周期を定量化するために、SEM 画像の局所的なグレースケール輪郭が LIPSS に垂直な方向に沿って抽出され、実験構造の平均周期は約 980 nm となりました。図 8(b) は、同じ空間スケールでシミュレートされた断面輪郭を示しています。-。シミュレートされた表面輪郭を同じ座標およびスケールで SEM 画像上にマッピングすることにより、シミュレートされた山と谷の空間位置が SEM 画像の明るい縞模様と暗い縞模様に密接に対応していることが観察されました。シミュレートされた周期は約 960 nm であり、コンター法を使用して測定された実験結果とよく一致しています。
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結論
本研究では、電磁気理論、流体力学理論、数値シミュレーションによる材料の熱物性などに基づくマルチフィジックスモデルを構築しました。マルチパルスフェムト秒レーザー処理下での電磁効果と流体の流れの不安定性の相乗効果によって引き起こされる金属表面上の周期構造の形成を最初から最後まで説明しました。-材料表面でのシミュレーションの連続パルス反復とシミュレーション結果と実験結果の比較分析を通じて、LIPSS の形成は電磁力学と流体力学の相乗効果の結果であると結論付けました。
表面粗さが存在する場合、入射フェムト秒レーザーと材料表面との間の相互作用により、入射光を妨げる SPP が励起されます。このプロセスにより、材料表面上に空間的に周期的で不均一なエネルギー堆積が生成されます。-我々は、この必要な表面粗さがレーザー自体によって引き起こされるアブレーションピットである可能性があり、これがSPPを励起するための境界条件として機能する可能性があることを確認しました。前のパルスによって形成された表面形態は、後続のパルスの回折格子として機能し、SPP 結合効率を向上させます。この周期的エネルギーが材料に吸収されると、対応する格子温度勾配場に急速に変化し、表面に一時的な溶融層が形成されます。この極めて薄い溶融層は周期的な温度勾配の影響を受け、物理的に非常に不安定であるため、材料の移動を制御する流体輸送が活性化されます。溶融段階では、表面張力によって駆動されるマランゴニ力によって、溶融流体が高温の谷から低温の頂に移動し、谷には高速の発散流が形成され、頂には低速の収束流が形成されます。-パルス数が増加するにつれて、谷は徐々に深くなり、表面流体は徐々に谷に閉じ込められます。気化段階では、格子温度がさらに上昇し、反動圧力もさらに上昇します。この時点で、反動圧力が流体を駆動する主要なメカニズムとして機能し、より強い力を使用して流体を谷の表面から下方に地下に押し出すと同時に、流体を横方向に頂点に移動させます。
